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彭扬课题组在Journal of Catalysis发表论文

发布者:金霞发布时间:2020-06-15浏览次数:10

     彭扬课题组在利用配位聚合物设计电催化剂方面提出:配位聚合物的分子内/间相互作用力与其衍生金属电催化活性之间的关系。

    文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.05.013

工作亮点:1. 揭示了分子内/间作用力与配位聚合物热稳定之间的关系;

            2. 发现了催化剂活性随热解温度变化呈现“V”字形的变化趋势;

            3.  Ni/Ni(OH)2协同作用的析氢催化机理;

            4. 揭示了配位聚合物分子内/间作用力对其热解后催化剂活性的影响。

     利用配位聚合物为基础,通过热解或者修饰来设计纳米尺度的电催化剂是近些年非常流行的方法,一般具有材料比表面积大、组分可调、形貌可控等优点,在电催化析氢、析氧、氧气还原等方面常表现出非常出色的催化活性和可调控性。但是很少有研究配位聚合物结构强度与其转化后催化剂活性之间的关系的报道。理清配位聚合物分子结构作用力强度与后续热解转化后催化剂活性之间的关系,能够在催化剂设计时配位聚合物选择时给予明确的指导,具有非常重要的指导意义。

本文首先通过分析三种分子内/间作用力不同的配位聚合物的结构与热重,确定了分子内/间相互作用力强弱与其结构热稳定性之间的关系。(1)结果表明分子间作用力只有范德华作用力的丁二酮肟镍(Ni(DMG))具有最差的稳定性;分子间作用力较强的配位聚合物热稳定性明显增强。(2)光谱分析发现,分子间作用力较弱的Ni(DMG)所衍生的Ni 纳米颗粒表明具有非常高的活性,在空气中颗粒表面即可生成最多的Ni(OH)2成分。(3)电催化析氢实验结果表明:三种配位聚合物所衍生的镍催化剂都展现出了活性和热解温度的依赖性,且都随热解温度变化活性呈现“V”字形变化趋势。这种活性变化趋势可能与Ni/Ni(OH)2协同作用机理相关。分子内/间作用力强度与最佳活性热解温度有明显的相关性。

1. 三种配位聚合物的结构分析与热稳定性


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